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中國科大在納米限域傳質研究領域取得新進展
近日，中國科學技術大學工程科學學院吳恒安教授研究團隊與澳大利亞蒙納士大學化學與生物工程係王煥庭教授研究團隊展開合作，在納米限域空間離子/質子的雙向快速整流傳輸研究中取得了重要進展，研究成果發表在Science Advances上。
整流是指物質在通道中的單向傳輸。高效的離子整流通道是生物體調節各項生理機能的結構基礎，例如生物膜表麵的K+通道可以實現離子和質子沿相反方向進行整流傳輸，以保證膜兩側的電解質和pH平衡，維持各項生命活動的正常進行。此外，離子整流通道在清潔能源的轉換和儲存、可持續采礦的酸性溶液回收等工程技術實踐中也有著廣泛的應用前景。
蒙納士大學王煥庭教授研究團隊製備了一種由金屬有機物框架（metal-organic framework, MOF）和聚對苯二甲酸乙二醇酯（polyethylene terephthalate, PET）組合而成的非均質通道結構。具體做法是將MIL-53-COOH亞納米通道填充在子彈頭形狀的PET納米孔道的尖端，形成MOF亞納米和PET納米通道複合的非對稱結構。這種非對稱的納米通道同時具備沿尖端向基端的金屬離子整流效應和沿基端向尖端的質子整流效應，兩種粒子的整流比均達到100以上。同時，該非均質通道結構具有很好的整流穩定性，在苛刻的pH條件和多次重複電壓加載中都展現出金屬離子和質子的快速整流傳輸。
尖端填充MOF的PET/MIL-53-COOH通道結構及其在不同溶液中的整流效應
中國科學技術大學計算力學團隊發展了納米限域傳質理論模型，分析了該非對稱納米通道中離子/質子的整流傳輸現象，揭示了限域空間內金屬離子和質子的雙向快速整流傳輸機製。理論計算發現，限域空間內金屬離子的傳輸受到濃度梯度的調控，而質子的傳導則是由規則排列的水鏈結構決定，兩種粒子不同的傳輸機製導致了該納米通道具有雙向整流特性。對於金屬離子，PET/MIL-53-COOH納米通道內，MOF填充部分包含大量的羧基官能團，這些官能團能夠吸附溶液中的金屬離子，形成固有的濃度梯度。這種濃度梯度會促進離子沿著尖端向基端傳輸而阻礙相反方向的離子傳輸，從而表現出金屬離子沿尖端向基端的整流效應。對於質子而言，由於子彈形PET通道的非對稱性，水分子在湧入MOF通道後形成了定向排布的水鏈結構，這種定向排布使質子沿基端向尖端運移時所需克服的能壘遠小於其沿相反方向運移時需克服的能壘，因此質子的傳輸表現出沿基端向尖端的整流特性。
此外，由於MIL-53-COOH的通道中含有大量的極性官能團，分布在其中的水分子會與極性位點結合形成協同的氫鍵網絡，進一步提高了質子的單向遷移能力，甚至高於相同尺寸碳納米管中一維受限水鏈的質子傳導能力，具有快速整流傳輸的特性。
PET/MIL-53-COOH納米通道內離子/質子雙向快速整流傳輸機製
本研究提出的限域空間內金屬離子/質子的雙向快速整流傳輸機製，為人工離子通道的結構設計提供了新的思路，有望推動高通量選擇性膜技術的進一步發展。
該合作研究成果以“Ultrafast rectifying counter-directional transport of proton and metal ions in metal-organic framework-based nanochannels”為題發表在Science Advances上（Sci. Adv. 2022, 8(14), eabl5070）。蒙納士大學博士後陸軍、我校近代力學係博士生徐亨宇、博士後餘昊以及蒙納士大學博士生胡小釔為論文共同第一作者，蒙納士大學王煥庭教授和我校吳恒安教授為論文通訊作者。
王煥庭教授現任澳大利亞蒙納士大學膜創新中心主任，是澳大利亞工程院院士和“桂冠”教授（Australian Laureate Fellowships）。王煥庭院士是我校傑出校友，分別於1994年、1997年獲得我校高分子化學碩士學位和材料化學博士學位。王煥庭院士一直積極推動蒙納士大學與母校的多方位合作，包括學生訪問交流和聯合培養，前期與吳恒安教授團隊在納米限域下的水分子相態結構（Adv. Mater. 2020, 32(24), 2001777.）和快速輸運（J. Membrane Sci. 2021, 621, 118934.）等方麵取得了係列合作研究成果。
（來源：中國科學技術大學）
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