水汙染製約社會經濟環境的可持續發展。隨著我國雙碳戰略的實施和深化,麵向水汙染治理的高級氧化工藝(AOPs)麵臨新的挑戰。傳統均相AOPs存在穩定性低、pH依賴性強、催化劑重複利用性差等缺點。非均相AOPs可以相對較好克服傳統均相AOPs的缺點,但是非均相AOPs麵向應用仍然存在亟需解決的挑戰,一是催化劑的構效關係模糊,二是催化過程的傳質限製及緩慢動力學,三是催化劑的壽命、催化活性和可重複使用性不佳。
清華大學深圳國際研究生院張正華課題組創新性提出了膜法限域催化技術,耦合限域催化和膜過濾為一體,開展了一係列的工作,實現了在(亞)納米尺度下連續並多級高效催化產生活性自由基、降解有機汙染物、原位清洗及控製膜汙染,突破了常規納米材料構建限域催化存在的易流失、不好重複使用、限域空間有限且不能連續運行等缺點,揭示了(亞)納米尺度膜法限域催化和傳質的機製,實現了限域催化膜較傳統納米材料催化活性3-5個數量級的提升及膜法限域催化相對長期、穩定、高效的運行。
圖1 膜法限域催化降解汙染物的作用機理示意圖
圖2 膜法限域催化係統和傳統AOPs處理汙染物的去除效率 (%) 和速率常數 (k)和不同膜法限域催化係統通量的比較
圖3 不同納米限域催化膜的降解機製和ROS形成示意圖
圖4 分子在納米空間內的傳質
相關工作以“膜法納米限域催化水處理技術:綜述”(Membrane-based nanoconfined heterogeneous catalysis for water purification: A critical review)、“鈷功能化石墨相氮化碳納米片組裝的納米限域催化膜用於快速降解汙染物”(Nanoconfined catalytic membranes assembled by cobalt-functionalized graphitic carbon nitride nanosheets for rapid degradation of pollutants)、“膜孔內埃米尺度限域催化實現水淨化”(Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOxlaminar membrane nanochannels)、“超高通量原位功能化的氮化硼膜用於限域催化”(Ultrahigh permeance functionalised boron nitride membrane for nanoconfined heterogeneous catalysis)為題,分別發表在《水研究》(Water Research)、《應用催化B:環境》(Applied Catalysis B: Environmental)、《自然·通訊》(Nature Communications)、《化學·催化》(Chem Catalysis)上。
清華大學深圳國際研究生院張正華副教授為上述係列文章唯一通訊作者。清華大學深圳國際研究生院博士後Quang Viet Ly和崔樂樂、2020級碩士研究生張威、聯合指導的博士後孟晨晨、博士後Muhammad Bilal Asif分別為上述四篇論文的第一或共同第一作者。以上係列工作得到國家自然科學基金項目以及清華大學深圳國際研究生院、深圳市基礎研究計劃項目等的資助。
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