二維材料在電子、能源和催化領域具有廣闊前景，尤其在高性能電子器件中，高遷移率的二維半導體有望成為下一代溝道材料。

　　然而，柵介質與溝道材料間的缺陷和雜質限製了器件性能，使得高質量的溝道-柵介質界麵成為關鍵。六方氮化硼(白石墨烯)因其無懸掛鍵、平整表麵和優異電絕緣性，是理想的界麵材料，能減少界麵損傷與載流子散射。

　　為了實現高介電金屬柵極(HKMG)晶圓級集成與高性能二維電子器件的應用，必須解決六方氮化硼在平整度、單晶性、大麵積均勻製備及其與半導體工藝兼容性等方麵的問題。盡管目前通過CVD法在金屬襯底上已能製備單晶氮化硼，但超平整氮化硼晶圓的可控製備仍麵臨挑戰。

　　近日，深圳理工大學講席教授丁峰與北京大學教授彭海琳合作，以Ultraflat single-crystal hexagonal boron nitride for wafer-scale integration of a 2D-compatible high-κ metal gate為題，在Nature Materials上發文。針對超平整氮化硼單晶晶圓的可控製備難題，丁峰教授團隊從理論角度提出了一種新的策略-增強界麵耦合作用(包括結合能與摩擦力)，確保氮化硼疇區的單一取向，同時抑製了褶皺的形成，與北京大學彭海琳教授團隊在CuNi0.2(111)/藍寶石表麵上成功實現了4英寸超平整單層氮化硼單晶晶圓的可控製備(如圖1所示)。

圖1.CuNi(111)/藍寶石襯底表麵超平整單晶氮化硼的製備示意圖。

　　理論計算表明，通過調控銅鎳合金中金屬鎳(Ni)的含量，可以調節氮化硼與生長襯底之間的結合能和摩擦力。隨著Ni含量的增加，氮化硼與金屬襯底之間的結合能逐漸變大、距離逐漸縮短、摩擦力逐漸增大，導致氮化硼與襯底之間的耦合增強，使得單一取向的疇區在能量上更為穩定。

　　更重要的是，在生長襯底上，氮化硼的褶皺形成分為兩步：首先，氮化硼局部脫附，形成小的褶皺;其次，脫附的氮化硼在襯底上滑動，進一步形成褶皺。因此，增強的摩擦力和結合能能夠抑製氮化硼褶皺的產生(如圖2所示)，從而成功製備出超平整的氮化硼單晶晶圓。隨後，通過ALD工藝，將均勻且超薄的HfO2hBN/HfO2表現出良好的介電性能、小EOT(0.52nm)和低漏電流(2.36×10-6 A cm-2)。

　　該項研究基於理論機理研究，成功實現了超平整氮化硼單晶晶圓的可控製備，揭示了氮化硼與生長襯底之間的強相互作用是實現超平整單晶氮化硼薄膜製備的關鍵。這也是丁峰教授長期以來提出“材料製造、理論先行”的成功實踐的典範。

圖2. 在Cu0.8Ni0.2(111)襯底上氮化硼的褶皺抑製機製。(a)單層氮化硼分別在Cu0.8Ni0.2(111)襯底(左)和Cu(111)襯底(右)上的原子模型;(b)氮化硼分別與Cu0.8Ni0.2(111)和Cu(111)的結合能(紅色)和摩擦力(藍色);(c-d)在Cu0.8Ni0.2(111)襯底(c)和Cu(111)襯底(d)上的計算得到的褶皺形成的臨界應力隨冷卻速率的變化;(e)降溫過程中在Cu0.8Ni0.2(111)襯底上氮化硼褶皺被抑製(左)和在Cu(111)襯底上氮化硼褶皺產生(右)的示意圖。

　　深圳理工大學、北京大學為該論文的共同通訊單位。北京大學化學與分子工程學院博士生王雅妮(Yani Wang)、中國科學院深圳先進技術研究院博士後趙超(Chao Zhao)、北京大學前沿交叉研究院博士生高欣(Xin Gao)、北京大學博雅博士後鄭黎明(Liming Zheng)為該論文並列第一作者。深圳理工大學丁峰(Feng Ding)和北京大學彭海琳(Hailin Peng)為論文的通訊作者。

　　該研究得到國家自然科學基金委、科技部、北京分子科學國家研究中心、騰訊基金會、北京大學博雅博士後等機構和項目的資助，並得到了北京大學化學與分子工程學院分子材料與納米加工實驗室(MMNL)儀器平台的大力支持。