由於地殼中鋰資源(0.0017 wt%)和鈷資源(0.001 wt%)非常有限且分布不均,難以滿足當今高速發展的電動汽車等市場對高比能電池的迫切需求,鉀離子電池(PIB)被認為是在低速電動車和規模儲能等應用中部分替代鋰電池的有力競爭者。然而,循環應力導致的電極材料結構破壞和鉀離子(K+)在電池中的電極反應和擴散動力學受限等問題阻礙了鉀離子電池的實用化進程。在已知的各類電極材料中,過渡金屬氧化物和硫屬族化合物具有較高的理論比容量(通常大於400 mAh/g)。其中,來源廣泛、成本低廉且低毒性的鐵基材料備受研究者青睞。但受其本征物理化學的限製,難以兼顧快速的電荷傳導與結構穩定性。清楚了解鉀離子與電極材料活性物質之間的電化學反應機理與反應中間相的特征,是設計高性能電極材料的關鍵,但目前人們對其認知還十分有限。
針對上述問題,西安交通大學化學學院高國新副教授、丁書江教授與劍橋大學石墨烯中心郗凱博士合作,采用一種新穎的“吹泡泡”法製備出氮摻雜碳包覆的鐵基硫屬族化合物二維納米複合材料(FeS2@NC),表現出優異的鉀離子電池性能和應用前景。在0.1 A/g電流密度下進行鉀離子半電池充放電測試,可逆比容量達到525.5 mAh/g;在10 A/g的高電流密度下的可逆比容量仍有154.7 mAh/g,循環壽命長達5000圈。與正極匹配後的鉀離子全電池經120次循環後,容量保持率超過88%,庫侖效率超過99.9%。密度泛函數(DFT)計算表明,硫化鐵(FeS2)比硒化鐵(FeSe2)表麵更有利於鉀離子的吸附和擴散,嵌鉀中間相對鉀離子吸附更強;氮摻雜碳包覆層進一步增強了電極材料和鉀離子的相互作用。本工作提出的高性能電極材料設計思想和電化學反應機理研究為開發可實用化高性能電極提供了借鑒。
以上研究成果以“Blowing Iron Chalcogenides into Two-Dimensional Flaky Hybrids with Superior Cyclability and Rate Capability for Potassium Ion Batteries”為題發表在國際知名期刊《美國化學學會納米》(ACS Nano,IF = 14.588)上。西安交通大學化學學院碩士生吳虎為本文第一作者,西安交通大學為第一署名單位。該研究工作也是高國新副教授、丁書江教授和郗凱博士繼高比能鈉離子電池(Nano Energy, 2019, 59, 762-772)、功能化隔膜抑製鋰硫電池中穿梭效應和枝晶生長(ACS Nano, 2020, 14, 9819-9831)、鈉離子電池中的相界麵設計(Nano Research, 2020, 3. 2289-2298)等研究工作後在新能源電池領域合作發表的又一重要研究成果,得到國家自然科學基金、陝西省自然科學基金和西安市新能源材料重點實驗室基金的支持,西安交通大學分析測試共享中心也為該研究的表征提供了大力支持。
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